Высокодиэлектрическую СВЧ-керамику Ba1+1/M[Si2O5+1/M] с низкой диэлектрической проницаемостью получают традиционным твердотельным методом. Чистые фазы получаются в силикатах бария с М=1, 3, 4, 5 и ∞, кроме М=7, в котором наблюдаются две фазы Ba5Si8O21 и BaSi2O5. По мере увеличения сложности кристаллической структуры, описываемой шенноновской информацией на приведенную элементарную ячейку, значение τf имеет тенденцию изменяться от отрицательного до положительного значения, за исключением M=5, имеющего наибольшую сложность. Единственная фаза Ba5Si8O21 с пиком аномалии εr при −180 °C демонстрирует редкое положительное значение τf (+25 ppm/°C), что является новым компенсатором температуры.
Введение
Силикатная микроволновая диэлектрическая керамика с низкой диэлектрической проницаемостью (εr < 15), такая как M2SiO4 (M=Ba, Zn, Mg, Co и Ni),1,2 (Sr1-xAx)2(Zn1-xBx)Si2O7 (A=Ca, Ba и B=Co, Mg, Mn, Ni), 3-6 MAl2Si2O8 (M=Ba, Sr и Ca), 7,8 Mg2Al4Si5O18, 9 Sr2Al2SiO7, 10 и LiRe9(SiO4)6O2 (Re=редкоземельные элементы) ,11 привлекли значительное внимание ученых, поскольку они могут быть использованы для различных приложений, таких как высокочастотные подложки, прозрачные для волн окна, диэлектрические антенны, высокоточные конденсаторы и компоненты миллиметрового диапазона. Низкая диэлектрическая проницаемость может уменьшить отражение на границе раздела воздуха и диэлектриков, свести к минимуму перекрестная связь с проводниками и сокращение времени прохождения электронного сигнала.12 Кроме того, требуется высокая добротность (Q×f) для повышения селективности и околонулевой температурный коэффициент резонансной частоты (τf) для обеспечения стабильности частота по отношению к изменениям температуры. Однако микроволновая диэлектрическая керамика с низкой диэлектрической проницаемостью, как правило, демонстрирует большие отрицательные значения τf в соответствии с соотношением εr – τf. используется в обычных процессах на воздухе для контроля значения τf диэлектрической керамики с низкой диэлектрической проницаемостью. 16Иногда эта мера сталкивается с трудностями, включая (1) реакцию между примесями и матрицей, такой как TiO2 и Co2TiO4, с образованием CoTiO3 с отрицательным значением τf, 17 и (2) восстановление ионов Ti4+ при высокой температуре или восстановительной атмосфере, что резко ухудшает добротность. 18 Обнаружена однофазная низкодиэлектрическая микроволновая диэлектрическая керамика Ba5Si8O21 с аномально положительным значением τf. Керамика предоставит еще один вариант для достижения стабильных характеристик частоты или диэлектрической проницаемости в зависимости от температуры. В силикатах бария микроволновые диэлектрические свойства Ba2SiO4 (εr = 13,1, Q×f = 17 900 ГГц, τf = –17 ppm/°C) 19 и BaSi2O5 (εr = 7,1, Q×f = 15 040 ГГц, τf = –57,8 ppm/°C) 20 зарегистрировано. Другие силикаты бария с различным соотношением Ba/Si от 1:1 до 1:2 также проявляют низкодиэлектрические микроволновые диэлектрические свойства. Значения τf этих силикатов тесно связаны с кристаллической структурой и структурной сложностью.

Концепция структурной сложности популярна в области минералов или кристаллов. Однако количественное определение сложности кристаллической структуры, которое описывается информацией Шеннона на уменьшенную элементарную ячейку, как показано в уравнении (1), до недавнего времени не было установлено: 21, 22
str － ∑ (1) ∑ k i mi v =1 = (2)
где mi и v — кратность i-й кристаллографической орбиты и число атомов в приведенной элементарной ячейке соответственно; k — число кристаллографических орбит в структуре. Все структуры решетки силикатов бария включают тетраэдры [SiO4] и образуют тетраэдрическую цепочку или одномерную структуру для BaSiO3, Ba2Si3O8, Ba5Si8O21 и Ba3Si5O13 и слоистую или двумерную структуру для BaSi2O5. 22 Для 1-D и 2-D структур тетраэдрические цепи являются цвейеровыми, которые имеют два тетраэдра [SiO4] в своих повторяющихся звеньях. Следовательно, Ba1+1/M[Si2O5+1/M] можно использовать для описания силиката бария в соответствии с кратностью (или числом) одиночной силикатной цепи (M). 22 Слоистая структура BaSi2O5 состоит из бесконечного числа одиночных цепочек, т. е. M = ∞. В настоящей работе исследованы фазовый состав, структура решетки и микроволновые диэлектрические свойства керамики Ba1+1/M[Si2O5+1/M]. Установлена также связь между структурной сложностью и значением τf керамики с однофазной структурой.
……………………………
4. Выводы
Ba1+1/M[Si2O5+1/M] в силикатах бария, спеченных при 1200–1300 °C в течение 3 ч на воздухе, может быть принят для описания силикатов в соответствии с кратностью (или числом) одиночной силикатной цепи (M) . Единая фаза может быть получена в керамике для М=1, 3, 4, 5 и ∞, соответствующей принятой статье. Эта статья защищена авторским правом. Все права защищены. к орторомбической BaSiO3, моноклинной Ba2Si3O8, моноклинной Ba5Si8O21, моноклинной Ba3Si5O13 и орторомбической фазе BaSi2O5 соответственно. Напротив, при М=7 в керамике наблюдаются смешанные фазы, включающие Ba5Si8O21 и BaSi2O5. Значение εr BaSiO3 (εr=11,1) значительно выше, чем у других составов, а его значение Q×f (Q×f=6600 ГГц) значительно ниже, что является результатом слабого сегнетоэлектрического эффекта в керамике BaSiO3. Значение εr несколько уменьшается с 8,2 (M=3) и 6,7 (M=∞) для керамики Ba1+1/M[Si2O5+1/M] (M > 1), а значение Q×f первоначально уменьшается с 29 800 ГГц при M = 3 до 12 500 ГГц при M = 5, а затем постепенно увеличивается до 59 500 ГГц при M = ∞. По мере усложнения кристаллической структуры значение τf имеет тенденцию к изменению от отрицательного значения к положительному, за исключением М=5, имеющей одну фазу наибольшей сложности кристаллической структуры. Единственная фаза Ba5Si8O21 с пиком аномалии εr при −180 °C демонстрирует редкое положительное значение τf (+25 ppm/°C), что является новым компенсатором температуры. Особенно для M=5 фазовый состав и значение τf чувствительны к температуре спекания. При повышении температуры спекания от 1200 °С до 1250 °С достигается чистая моноклинная фаза Ba3Si5O13, а значение τf изменяется от +37 ppm/°C до -36 ppm/°C. Таким образом, значение τf керамики Ba1+1/M[Si2O5+1/M] тесно связано со сложностью кристаллической структуры, фазовым составом, наклоном и искажением тетраэдров [SiO4].